流体—岩石相互作用定量模拟技术新进展

林承焰+王文广+董春梅+张宪国+任丽华+史祥锋

摘 要：成岩体是指在埋藏成岩作用过程中形成的、内部具有成因联系的、不同规模尺度的地质体。从多尺度成岩体研究入手，阐明成岩体中控制流体-岩石相互作用的热力学和动力学条件，揭示流体-岩石相互作用机制，提出以成岩相为核心的多尺度成岩体划分方案，进而归纳总结了成岩体系域、成岩体系、成岩相和成岩亚相不同尺度成岩体的流体-岩石相互作用研究新进展。从单相/多相流体和单矿物/多矿物相互作用角度，将流体-岩石定量模拟划分为长石-流体相互作用定量模拟、石英-流体相互作用定量模拟、多矿物-流体相互作用定量模拟和多相多组分流体-岩石相互作用定量模拟。今后拟重点开展的研究有：层序地层格架/沉积相带框架下不同成岩体内的流体-岩石相互作用研究，陆相断陷盆地内与深大断裂、断裂输导有关的流体-岩石相互作用研究，煤系地层背景下致密储层中有机酸流体-岩石相互作用研究，咸化湖盆储集层中流体-岩石相互作用研究，以及中、新生界碎屑岩风化壳内流体-岩石相互作用研究等。

关键词：流体-岩石相互作用；
定量模拟；
成岩体；
成因机制；
成岩相；
多尺度；
成岩作用过程

中图分类号：P584 文献标志码：A

Abstract：
Diagenetic body is a geological body formed in the process of burial diagenesis， which has genetic relationship and different scales. Starting from the study of multiscale diagenetic body， the thermodynamic and kinetic conditions for controlling fluid-rock interaction in the diagenetic body were elucidated， and the mechanism of fluid-rock interaction was revealed. Classification scheme of diagenetic body for diagenetic facies as the core， including diagenetic system tract scale， diagenetic system scale， diagenetic facies scale， and diagenetic sub-facies scale， was proposed. The new progress of the above four diagenetic bodies in different scales was summarized. From the point of view of the interaction between single phase/multiphase fluid and single mineral/multi-mineral， the quantitative simulation technology of fluid-rock interaction can be classified as fluid-feldspar interaction， fluid-quartz interaction， fluid-multi-mineral interaction and multiphase multicomponent-fluid interaction quantitative simulations. The study on fluid-rock interaction is suitable for focusing on research issues， such as the geo-body under a stratigraphic sequence framework/sedimentary facies belt framework， the continental rift basin related to deep fault and fault accommodation， the organic acid from tight reservoir in coal-bearing strata， the reservoir in saline lacustrine basin， and the clastic weathering crust in Mesozoic-Cenozoic.

Key words：
fluid-rock interaction；

quantitative simulation；

diagenetic body；

genetic mechanism；

diagenetic facies；

multiscale；

diagenetic process

0 引 言

流體-岩石相互作用一直是地质学界非常活跃的研究领域[1-6]。在石油与天然气地质学中，石油、天然气、地层水与岩石矿物之间的相互作用对储层物性、孔隙结构、流体性质、油气成藏具有重要影响，与成储、成藏、成矿密切相关。流体-岩石相互作用系统通常由流体和岩石两部分组成。流体是指各种性质的油、气和水，岩石是指各种固相物质（矿物和岩石）。流体-岩石相互作用包括了水-岩相互作用以及其他烃类或非烃类流体与岩石的相互作用。在开展砂岩成岩作用研究过程中，众多学者提出了砂岩中长石等铝硅酸盐矿物的有机酸溶蚀以及次生孔隙形成理论，并在此基础上发展出长石-流体相互作用定量模拟技术；
另一方面，也有学者注意到砂岩储层的碱性成岩作用，并加强了石英-流体相互作用研究与定量模拟实验。近年来，水-岩相互作用的研究得到快速发展，逐渐推出了PHREEQC和TOUGHREACT等功能强大的软件，同时在温度场-化学场-地应力场-水动力场耦合情况下的多相多组分流体-岩石相互作用定量模拟方面取得了重大进展[7-8]，实现全体系多相多组分流体-岩石相互作用定量模拟。

开展流体-岩石相互作用研究有助于揭示储层成岩作用过程及其成因机制，从而为储层质量评价和预测提供科学依据[9]。在油气勘探开发中，众多学者研究了砂岩及碳酸盐岩储层的成岩作用，其中包括石英胶结作用[10-12]、白云石化作用[13-16]、伊利石生成[17-18]和海水入侵[19]、热对流驱动[20]及CO2影响下的矿物溶解和沉淀[21]等，从流体-岩石相互作用角度揭示储层成岩作用过程及成因机制。

成岩作用经历了一种复杂的物理化学地质过程，岩石结构和组成、成岩环境中的温度和压力、流体性质、构造运动、外界流体的侵入、矿物组分的改变等众多因素均影响流体-岩石相互作用，因此，在不同尺度成岩体内部成岩过程中，流体-岩石相互作用研究涉及多种因素相互作用机理及其演变规律。本文基于国内外文献调研和长期科研工作[22-25]，归纳总结出流体-岩石相互作用成因机制，提出成岩体划分方案，阐述不同尺度成岩体的流体-岩石相互作用研究、定量模拟、今后应重点研究的问题等方面，从流体-岩石相互作用研究角度揭示成岩作用过程中溶蚀、压实和沉淀等作用机制和孔隙度、渗透率的成因联系，丰富并发展储层地质学理论。

1 流体-岩石相互作用成因机制

从多尺度成岩体研究入手，阐明成岩体中控制流体-岩石相互作用的热力学和动力学条件，揭示流体-岩石相互作用机制。

1.1 多尺度成岩体

成岩体是指在埋藏成岩作用过程中形成的内部具有成因联系、不同尺度的地质体，与有机-无机物理化学作用、成因机制和响应特征密切相关，与之前文献中出现的“成岩体系”、“成岩系统”和“成岩作用系统”等概念具有关联性。很多学者对成岩体系进行了大量研究[26-31]，主要围绕成岩体系的概念、尺度划分、成岩环境、开放性/封闭性、流体来源及性质、成岩作用过程、矿物溶解/沉淀及其相应的孔隙度/渗透率变化等方面开展研究。张璞瑚等根据成岩作用与孔隙演化，油气生成、运移、聚集的关系，将成岩体系分为持续埋藏成岩体系和非持续埋藏成岩体系[26]；
王义才等按照成岩作用过程中系统与外界是否存在大量物质交换，将成岩系统划分为封闭式成岩系统和开放式成岩系统[31]；
李忠等提出盆地域（尺度为105～107 cm）、层序域（尺度为103～105 cm）、亚层序域（或岩性域）（尺度为101～103 cm）和层内域（或矿物-化学域）（尺度为10-1～102 cm）等4个尺度的成岩系统划分方案，指出在同一盆地中高级别成岩系统与低级别成岩系统之间遵循系统结构和演化的关系[27]。然而，上述成岩体系分类方案中尚未考虑成岩体的尺度划分、跨层、跨相等方面问题，因此，本文参照沉积体系域、沉积体系、沉积相及亚相的划分方案，提出成岩体的概念。成岩体具有一定空间范畴和物质基础，成岩体中流体-岩石相互作用过程和产物、时间-空间上流体与岩石矿物的相互作用具有成因联系。考虑到成岩体内流体-岩石相互作用的多尺度特征，提出成岩体系域、成岩体系、成岩相和成岩亚相的成岩体划分方案（图1～3）。成岩体系域级别的成岩体是由多个具有成因联系的成岩体系组成；
成岩体系级别的成岩体是由多种具有成因联系的成岩相组成；
成岩相级别的成岩体是由具有成因联系的成岩亚相组成。在此基础上，考虑构造、沉积、成岩和流体等4个方面因素对成岩体的进一步划分，有助于从流体（油、气和水）-岩石相互作用角度揭示储层成因机制，旨在把流体-岩石相互作用研究纳入到不同级别成岩体研究中。成岩体经历了多阶段开放性/封闭性环境的流体-岩石相互作用过程，伴随着多阶段流体-岩石相互作用过程叠加。以孔隙度为例，现今孔隙度是成岩体内多阶段流体-岩石相互作用叠加的结果。碎屑岩中的孔隙度除因压实作用减小外，还受溶蚀作用和沉淀作用控制；
在开放性成岩体中，以溶蚀作用为主的孔隙将朝着增加的方向演化，以沉淀作用为主的孔隙将朝着减小的方向发展；
在封闭性成岩体中，由于与系统内、外不存在大量物质交换，某种矿物被溶蚀后，作为副产物的新矿物沉淀下来，占据与原矿物相近的体积，很难引起孔隙度的大幅度增加或减小，仅引起了成岩体内储集空间和孔隙结构的重新分配。

根据沉积环境、岩石学特征、地球化学特征和水文状况等，划分出沉积相框架约束下成岩体空间分布，获取成岩体内pH值和Eh值等各项成岩参数，研究成岩体内的成岩旋回、成岩演化序列、成岩矿物共生组合、孔隙消长与油气关系等方面的规律，为从流体-岩石相互作用角度研究并揭示成岩体内流体-岩石相互作用過程和产物、成岩作用机制奠定基础。Dill等在蒙古晚始新世Ergeliin Zoo地层内划分出4套相组合/地层单元，每套相组合/地层单元具有不同的碳酸盐矿物组合：Ⅰ泥砂坪，表现为低铁白云石和高镁方解石；
Ⅱ三角洲前缘，表现为高锰白云石和低镁方解石；
Ⅲ三角洲平原，表现为高锰方解石、低镁和中铁方解石；
Ⅳ钙质结砾岩，表现为高镁方解石[29]。除了碳酸盐矿物外，在湖相三角洲红层硅质碎屑岩的胶结物中还发育一些层状硅酸盐矿物（Ca-蒙脱石、坡缕石、伊利石）、磷灰石、氧化铁、氢氧化铁（图4）。

1.2 热力学和动力学条件

热力学和动力学条件共同控制着矿物颗粒溶解和伴生矿物沉淀。从不稳定矿物组合和稳定矿物组合两方面研究：一是初始碎屑沉积物包括热力学上不稳定的矿物组合，在深埋期间随着温度和压力升高，形成更加稳定的矿物组合[32]；
二是地质时期成岩体内流体-岩石相互作用已经达到物质动态平衡，当有外界流体侵入或构造运动影响成岩体内开放性/封闭性的转化时，打破系统内原有动态平衡状态，需要重新达到平衡状态。热力学主要从能量转化的观点来研究物质的热性质，揭示了能量从一种形式转换为另一种形式时遵从的宏观规律。在热力学上，化学反应的吉布斯自由能增量（△G）可作为热力学过程方向和限度的判断，以及作为过程不可逆性大小的度量[33-34]；
在盆地中，热力学条件主要受温压条件、地温梯度、热演化史和热来源等因素影响。寿建峰等提出盆地“热”是碎屑岩成储主要动力机制，并指出温度升高导致成岩（压实）作用增强和孔隙度减小，且在不同地温场盆地内成岩（压实）速率或孔隙变化率显著不同[35]。化学动力学是研究化学反应过程的速率和反应机理的物理化学分支科学。从浓度（c）与时间（t）的关系等原始实验数据出发，获取反应速率常数（k）、活化能（Ea）、反应比表面积（A）等动力学参数，用这些参数可以表征化学反应的速率特征。

在浅埋藏开放性成岩体内的低温低压条件下，压实程度弱，流体与岩石接触的反应性表面大，在满足化学热力学前提条件下，不易形成化学动力学屏障，物质迁移较活跃，较容易发生矿物颗粒溶蚀-溶质传输—伴生矿物沉淀等过程；
而在深埋藏封闭—半封闭性成岩体内的高温高压条件下，压实程度强，流体与岩石接触的反应性表面小，且早期的孔隙空间多被后期胶结物、颗粒接触位置封隔，易受溶解速率、沉淀速率以及伴生矿物的成核动力学屏障等动力学因素影响，不易发生物质转移。有关长石溶解的热力学研究表明：流体中存在的K+将使得长石溶解生成伊利石的吉布斯自由能增量小于生成高岭石的吉布斯自由能增量，因而在热力学上伊利石具备优先沉淀的条件；
但受长石溶蚀速率、伊利石沉淀速率和成核动力学屏障等动力学条件限制，长石溶蚀很难生成伴生矿物伊利石。基于热力学和动力学条件下的封闭性/开放性成岩体（钾长石-高岭石-石英-岩屑）内考虑离子带进/带出的流体-岩石相互作用研究，归纳总结出3种长石蚀变模式：①在开放性成岩体内，长石溶蚀产生的K+和其他来源的K+通过对流和扩散发生迅速迁移，导致K+浓度很难达到伊利石沉淀的临界值，长石溶蚀产物为高岭石[图5（a）]；
②在具有酸性流体来源的封闭—半封闭性成岩体内，阈值温度为125 ℃～150 ℃，钾长石溶解并伴随高岭石的伊利石化，直到钾长石完全消耗为止[图5（c）]；
③在外源K+充足的情况下，且孔隙流体中K+浓度达到钾长石饱和点以上时，高岭石转化为伊利石[34，36][图5（b）]。

关于长石等铝硅酸盐矿物溶解过程的热力学和动力学研究，黄可可等探讨了长石溶解的热力学条件、伴生矿物形成条件、长石溶解热力学习性、溶解制约因素和差异溶蚀等[36-43]；
此外， Waldmann等使用CO2或CO2-SO2两种气体方案，采用动力学和热力学模拟方法研究了气体组分对多矿物系统中矿物之间反应的影响[44]；
魏巍等以松辽盆地北部下白垩系泉四段富钾长石碎屑岩为例，基于热力学与动力学方法预测碎屑岩的次生孔隙发育带[37]；
黄可可等探讨了成岩阶段温压条件下斜长石生成浊沸石的热力学行为[42]。在深埋封闭成岩环境中，温度越高，斜长石转变趋势越强烈；
在开放环境存在额外的Na+条件下，浊沸石在低温条件下借助钙长石组分形成钠长石化的可能性更大；
斜长石向浊沸石转化的反应趋势对温度的依赖性强，而对压力的依赖性弱[42]。

1.3 流體-岩石相互作用机制

流体-岩石相互作用贯穿于成储、成藏和成矿过程中，其研究为揭示储层成因机制、成藏机制和成矿机制等具有重要意义。以储层成因机制为例，受母岩性质影响，研究区内不同物源来源储层具有不同的矿物类型和储集性能，即初始碎屑矿物组分、孔隙度和渗透率的空间分布不同。流体-岩石相互作用在地质历史时期由于成岩体内的流体性质转变，破坏了先前成岩环境的物理化学平衡状态，旧的成岩反应停止，新的成岩反应开始，产生流体与多矿物的各种相互作用（如蚀变、交代、溶解和沉淀作用）机制[45-47]。

以储层矿物溶蚀机制为例，流体-岩石相互作用研究主要考虑地层流体性质（pH值和离子强度）、岩石结构（单矿物/多矿物、粒级、反应性表面）、注入流体性质（油、气和水及其溶解在地层流体中呈现的流体性质）和环境特征参数（温度T、压力P、CO2分压、地应力）等，在温度、pH值和压力等背景下，采用适合特定条件下的表面控制机制（Surface Controlled Mechanisms）和传输控制机制（Transport Controlled Mechanisms）等溶蚀机制，研究分析这个过程中矿物溶蚀速率、反应性表面变化和次生矿物形成条件，并分析各种参数对流体-岩石相互作用的影响，获取控制流体-岩石相互作用的主要参数，揭示流体-岩石相互作用机制[48-52]。矿物溶蚀溶孔是流体与矿物相互作用的产物，Plummer等描述了几个实验装置（密闭非扰动系统、密闭层流流动系统和密闭紊流流动系统）的溶蚀机制[48-52]。寿建峰等根据更逼近地下碳酸盐岩溶蚀条件的岩石内部溶蚀实验结果，认识到地下碳酸盐岩溶蚀遵从化学热力学条件，指出溶蚀量与温度呈反比、与压力成正比，且温度效应远大于压力效应[53]。Holzheid以潜在的CO2封存位置为例模拟研究了矿物溶蚀行为、矿物溶蚀动力学以及矿物与富含CO2卤水间相互作用过程中形成次生矿物的作用，并研究了在密闭反应器中紧邻流体-岩石接触界面的流体化学演化和主要溶蚀机制（图6）[51-52]：①溶蚀过程的起始点（t=0），准确定义矿物表面和流体组分，固体和液体直接接触，流体中不包含矿物溶蚀过程产生的溶质，而是以其原始组分出现，且在初始流体内部溶质浓度远没有达到这种溶质的饱和度浓度；
在反应器中，压力和温度条件允许溶蚀过程发生[图6（a）]；
②在密闭非扰动系统中，溶蚀过程的开始（t=1），初始溶液中反应物必须到达矿物表面，反应物吸附在矿物表面诱发流体和固体间的化学反应，形成流体内部的溶质浓度梯度；
在这个过程中形成扩散层，扩散层增进了溶质的浓度梯度；
紧邻反应性表面溶质浓度是最高的，随着与反应性表面距离增加，溶质浓度降低；
传输控制机制控制矿物和流体间的化学和流体力学相互作用[图6（b）]；
③在封闭非搅动或流体流动的反应器系统中，持续的溶蚀过程（t=2），持续进行的溶蚀过程导致扩散层厚度增加，近固体表面的溶质溶度伴随持续运行时间而增加，并且浓度梯度变陡，伴随这些现象扩散层也扩大；
流体内整体溶质浓度由于扩散效应而增加，如果溶蚀过程持续进行，可以达到饱和浓度[图6（c）]；
④在密闭反应器系统中，流体运动的影响过程（t=3），搅动和流体流动诱发层流流动（雷诺数Re≤10.000），流体流动导致水动力学边界厚度减薄；
持续运动影响整体溶质浓度增加，因而形成平坦溶质溶度梯度；
由于反应产物没有被移除，可以达到矿物和流体间的饱和浓度和最后的平衡[图6（d）]；
⑤在密闭反应器系统中，快速运动对溶蚀过程的影响（t=4），搅动和流体流动诱发紊流流体流动（Re≥10.000），流体流动速度快，导致水动力学边界可能完全崩解[图6（e）]；
溶蚀机制从传输控制机制转化为表面控制机制。

因而，储层出现了“溶蚀次生孔隙”和“原生+溶蚀”性质的孔隙空间，而渗透率受控于矿物颗粒尺寸及分布、颗粒形状、颗粒堆积和固结及胶结程度等因素，在多阶段流体-岩石相互作用条件下会产生矿物溶蚀、沉淀和压实等作用机制，导致碳酸盐矿物和黏土矿物等敏感性矿物重新分配，可改造储层孔隙结构和孔隙网络空间分布[54]，这些变化受矿物溶蚀、溶质迁移、伴生矿物沉淀等影响，改变了储层渗透率的空间分布[55]。

在非均质性强的储层中，初始孔隙度和渗透率的非均质分布引发流体-岩石反应在各个区域不一致，高孔渗性的区域反应强烈，通道越来越顺畅，而低渗透性区域往往是流体滞留并沉淀的适宜场所，导致渗透性进一步变差，它们均在特定的地方反应强烈或较弱，具有相应的非均质特征，充分表明了矿物之间相互转化的密切关系，因此，流体-岩石相互作用加强了区域上孔隙度和渗透率的非均质分布[38]。Yang等提出成岩过程中储层矿物组分非均质性对成岩作用起着重要作用，即储层初始矿物类型和含量直接影响化学反应和控制储层演化程度[56]。Yang等又以塔里木盆地库车坳陷白垩系巴什基奇克组砂岩储层为例（图7），通过岩石学、矿物学和地球化学分析确定6个连续的成岩演化阶段；
基于岩石学和矿物学研究确定现今储层岩石组成，并且考虑成岩作用对矿物组合的影响，建立了未经成岩作用的初始矿物组合和设定实验条件；
选择合适的矿物颗粒尺寸建立逼近地质认识的人造砂岩的成岩物理实验模型，开展流体-岩石相互作用物理模拟实验，为砂岩储层内流体-岩石相互作用研究提供一套实验数据支撑；
在此基础上研究了流体-岩石相互作用过程中的流体化学性质变化、流体矿化度变化、矿物组分变化和孔隙度变化，实现实验模拟结果与数值模拟结果的一致性，并考虑了成岩演化过程中流体化学性质、流体-岩石相互作用、地质历史时期孔隙度演化过程和成岩演化序列等因素[57]。

2 不同尺度成岩体的流体-岩石相互作用

本文旨在把流体-岩石相互作用研究纳入成岩体系域、成岩体系/成岩相和成岩亚相不同尺度成岩体中，在不同的层次上认识流体-岩石相互作用与成岩体系域、成岩体系/成岩相和成岩亚相的成因机制关系，进而从流体-岩石相互作用角度揭示成储、成藏和成矿的成因机制。

2.1 成岩体系域尺度

成岩体系域尺度成岩体内流体-岩石相互作用研究主要考虑了构造、沉积、成岩和流体等因素，剖析盆地构造演化过程中多期流体演化、多阶段流体-岩石相互作用及其对成岩体内成岩成矿的影响。从盆地和造山带角度来研究流体-岩石-构造相互作用，在一定程度上评价不同级别大陆地壳的流体影响、不同流体性质、岩石组成、流体物理特性和构造演化，包括裂缝区、断层带及褶皱带内流体-岩石相互作用及流体特征，流体路径的重构和流体-岩石-构造相互作用的模拟研究。

成岩体系域尺度考虑烃类流体、大气水、地幔热液和盆地流体等一系列流体，具体包括：流体-岩石相互作用、成岩过程和资源，裂缝和变形带的流体-岩石相互作用和流体流动，断层区流体-岩石相互作用与流体流动，褶皱带的流体-岩石相互作用和流体流动，烃类流体系统（模拟与案例研究），盆地内的深部流体和热传导[58]。Beyer等将层序地层学、矿物地球化学、地质年代学和盆地演化相结合，研究亚马逊克拉通构造框架内的盆地演化和流体流动时期，评价铀资源潜力（图8）；
并且根据Roraima盆地内罗超群经历的早期埋藏（1 820 Ma）、Avanavero岩套基性岩侵入（（1 723±10）Ma 到（1 799±9）Ma）、晚期埋藏（（1 723±10）Ma 到（1 756±5）Ma）等3次流体事件划分出早期埋藏、Avanavero岩套侵入、晚期埋藏和晚期蚀变4期的流体-岩石相互作用（图8）[59]。

Karim等以加拿大东部近海斯科舍盆地的下白垩统扇三角洲砂岩气藏为例，综合沉积相、海平面变化、盆地沉积学、地球化学和盆地流体等方面研究，推断了目标层位成岩矿物的共生序列[60]。在早成岩胶结物之前，海底草莓状黄铁矿、早期碳酸盐和石英颗粒的溶蚀形成次生孔隙度；
早期成岩作用在Kegeshook G-67井上出现高岭石、菱铁矿和方解石Ⅰ；
中期成岩作用出现石英加大边、绿泥石、伊利石、晚期菱铁矿（类型Ⅰ）、方解石Ⅱ、铁方解石Ⅱ和铁白云石；
晚期成岩作用出现黄铁矿和罕见的钠长石。

2.2 成岩体系/成岩相尺度

成岩体系/成岩相尺度成岩体内流体-岩石相互作用研究主要考虑了埋藏深度、沉积条件、沉积体系、沉积相、流体活动类型等，应用在水资源和地下水质、地热资源的开发、CO2地质存储、页岩油气开发、油气运移和聚集、成岩作用和储层评价、油气田开发[61]、去硝化作用和硫酸盐还原作用[55]等方面。成岩体系/成岩相尺度上流体-岩石相互作用机制研究取决于成岩体内孔隙度、渗透率、断层和高渗或低渗层等非均质介质、流体物理化学性质、矿物结构组分等因素。

在层序地层格架/沉积相框架下成岩体、矿物组分和多阶段流体性质等研究基础上，研究成岩体内流体-岩石相互作用，重现并揭示流体-岩石相互作用过程及成因机制。层序地层学研究目的是将盆地充填序列划分为沉积序列，每个沉积序列是相对海（湖）平面单旋回记录，这允许整体对比一系列沉积环境，如海岸平原、大陆架和海底扇。

Morad等詳细论述了沉积相和成岩作用对储层质量的影响，在分析砂岩的成岩演化路径，砂岩骨架颗粒类型、成因及其对成岩演化和储层非均质性的影响，沉积相对成岩作用和储层非均质性的影响等3个方面内容基础上，将成岩蚀变对储层非均质性影响与层序地层相结合，研究了成岩作用与层序地层关系、生物扰动对储层非均质性影响、化学压实作用和相关石英胶结作用对储层非均质性影响、储层非均质性对提高采收率的影响等[62]。

在硅质碎屑岩组合的成岩演化过程研究以及沉积相和层序地层背景相结合基础上，识别早期成岩作用属性和随后埋藏成岩路径的相互关系，在更详细尺度上预测储层质量的空间分布，阐释了5种成因砂体的成岩演化过程，并详细分析了不同成因砂体的主控因素、近表面浅埋藏成岩作用及其对储层质量的影响、中期成岩作用及其对储层质量的影响和储层非均质性成因（图9），为进一步采用流体-岩石相互作用定量模拟研究奠定基础。Khalifa等以利比亚西部古达米斯盆地泥盆系F3砂岩为例，详细研究了砂岩储层骨架矿物组成、成岩矿物和孔隙度/渗透率，讨论了成岩蚀变及其对储层质量影响与沉积相的关系，提出近岸沉积环境影响孔隙水化学性质、沉积物结构（粒度和分选性）、盆内颗粒淋溶等参数，这些参数直接影响早期成岩蚀变，进一步影响中期成岩蚀变，并分析了早期成岩蚀变和中期成岩蚀变的成因及分布；
在此基础上，以上临滨、中临滨和下临滨砂岩为基础，分析沉积相和成岩蚀变对储层质量的影响，研究认为上临滨砂体储层质量好可归因为粗颗粒尺寸、少量石英次生加大和有限缝合接触，下临滨砂岩储层质量比上临滨砂岩储层质量差的原因为细颗粒直径、广泛化学压实、常见石英次生加大、泥质碎屑变形和伊利石假杂基[63]。

赵宁宁等利用数值模拟方法探究了不同初始矿物组分条件下CO2矿物封存量的变化规律，绿泥石初始含量控制铁白云石沉淀量，铁白云石是固定CO2的重要矿物，因而确定含较多绿泥石和长石的地层具有较大的矿物封存CO2的潜力[64]。

2.3 成岩亚相尺度

成岩亚相尺度成岩体是成岩相的次级划分，主要考虑沉积条件、沉积微相、成岩环境、流体来源及性质、砂岩物质成分等因素与流体-岩石相互作用之间关系。成岩亚相内流体-岩石相互作用研究是再现系统内矿物与流体之间的相互作用机理和作用过程[65]。由沉积亚相控制的成岩亚相中砂岩原始组分差异是胶结、溶蚀和压实等作用机制的物质基础。在没有外界流体侵入时，流体-岩石相互作用保持持续进行的动态平衡；
当有外部流体（如黏土矿物转化水、烃类、卤水、深部热液等）侵入时，打破成岩体内原有动态平衡，在热力学和动力学条件下发生物理化学作用，原始矿物组构和胶结物发生溶解、转化和沉淀等作用，直到达到新的动态平衡。

采用岩石学、矿物学和地球化学等方法，研究沉积亚相（微相）框架下砂岩骨架组成、初始孔隙度/渗透率、多阶段流体性质、热演化史等；
结合现今储层的成岩现象和物性测试等结果，从流体-岩石相互作用手段揭示压实、溶蚀和胶结等作用机制。刘四兵等采用流体-岩石相互作用手段分析了不同类型的碳酸盐矿物转化过程[9，66]。Wang等通过分析岩石学、矿物学、碳氧同位素组成、流体包裹体测温等因素，研究了东营凹陷红层砂泥互层储层质量，探索了碳酸盐矿物来源和沉淀机制、孔隙流体演化和分布、不同类型碳酸盐矿物-流体相互作用及其对储层质量的影响[67]。

Waldmann等开展流体-岩石-气体相互作用定量模拟研究，解决粒缘高岭石是直接来自储层水沉淀（模型1）、还是先前绿泥石转化而来（模型2a镁绿泥石、模型2b镁铁绿泥石）的问题，并以模型2a为例阐释说明（图10），地层水中溶解CO2导致pH值从初始7.1下降到3.4，形成酸性环境[68]。高酸性地层水促进绿泥石溶解、高岭石沉淀和方解石溶解；
同时，绿泥石溶解释放Mg、方解石溶解释放Ca，形成白云石。高岭石形成、绿泥石体积分数降低，提供了额外的大约0.5%玉髓沉淀的SiO2来源。模拟750年以后，系统达到一个平衡阶段：绿泥石完全转化为高岭石，部分钾长石溶蚀，钾长石伊利石化，形成少量玉髓，伴随方解石溶蚀形成白云石。绿泥石向高岭石转化导致体积减少55%以上，这是由于高岭石摩尔体积（50 cm3·kgw-1）比绿泥石（112 cm3·kgw-1）低。模拟结果为：在Rotliegend沉积物中，碎屑长石溶蚀不足提供形成高含量的粒缘高岭石的物质来源，但结果支持高岭石是在酸性环境中由先前绿泥石形成的，白云石、含铁白云石或铁白云石的形成取决于绿泥石中Mg和Fe含量。

3 流体-岩石相互作用定量模拟

本文从单相/多相流体与单矿物/多矿物相互作用角度上将流体-岩石相互作用定量模拟划分为长石-流体相互作用定量模拟、石英-流体相互作用定量模拟、多矿物-流体相互作用定量模拟和多相多组分流体-岩石相互作用定量模拟。

3.1 长石-流体相互作用定量模拟

长石溶蚀作用及溶蚀程度主要受长石类型、粒级、沉积前蚀变状况、孔隙流体性质及运动方式、有机酸类型及含量、温压条件和砂岩的原始孔渗条件等多种因素影响。长石溶蚀是在化学热力学和化学动力学条件下涉及流体pH值、温度和压力等因素的十分复杂的物理化学过程，成岩演化过程中成岩体的开放性/封闭性、流体性质、离子带进/带出、不同化学反应间相互作用、伴生矿物沉淀都显著控制了不同类型长石溶解方式、长石溶解习性、伴生矿物类型及产状和不同次生孔隙形成机制。

长石和岩屑等铝硅酸盐矿物及碳酸盐矿物的溶蚀作用研究起步较早，Schmidt等对长石溶蚀机理有较深入的认识[69-85]，埋藏成岩条件下砂岩成岩过程中长石溶解作用主要机理为CO2及碳酸对长石颗粒的溶解作用、有机酸对长石颗粒的溶解作用和大气淡水对长石颗粒的溶解作用。

長石颗粒溶蚀是流体-岩石相互作用过程中骨架颗粒长石的溶解过程，长石溶解是导致砂岩孔隙增加的成岩作用，是重要的建设性成岩作用[81]。Re等使用Geochemists Workbench软件描述包含水+花岗岩+绿帘石+CO2的地球化学模型和实验结果，用实验数据评价水-花岗岩±CO2和水-绿帘石-花岗岩±CO2两个系统在温度为250 ℃，压力为25～45 MPa条件下的水地球化学和矿物学关系，讨论了实验平衡方案和水-岩相互作用序列、自然系统背景下主导蒙脱石形成的因素、工程系统的应用等[82]。Yuan等开展长石溶蚀模拟研究，在钾长石-方解石-CO2-H2O系统内，结合方解石-CO2-H2O系统和钾长石-CO2-H2O系统之间的溶蚀速率和平衡常数的差异性约束，将不平衡条件下的方解石、钾长石、固定CO2分压（如3 bar）和固定温度（如100 ℃）与初始溶液的相互作用划分为2～3个反应阶段[83]。阶段Ⅰ表现为方解石和钾长石溶蚀，阶段Ⅱ表现为钾长石溶蚀和方解石沉淀，阶段Ⅲ表现为钾长石-方解石-CO2-H2O相互作用的平衡阶段。

Yuan等以中国东部渤海湾盆地东营凹陷和南堡凹陷古近系沙河街组碎屑岩储层中不同类型长石矿物组合为例，通过耦合长石溶解-物质传输-次生矿物沉淀整个过程的数值模拟实验研究，系统阐述了温度、流体成分、流体速率、断裂等地质因素对长石蚀变作用及伴随的物质传输和次生矿物沉淀过程的控制作用；
结合实验结果和实际地质体成岩作用研究成果，提出不同类型成岩矿物组合所发育的优势成岩环境[85]。设计均质砂岩系统（模型A）和左边有水平缝的砂岩系统（模型B）2个2D模型。模型A是一个10 m×2.1 m砂岩层，长轴（10 m）和宽轴（2.1 m）分别均匀地细分为100、21个10 cm网格。模型B是一个10 m×2.01 m砂岩层，长轴（10 m）均匀地细分为100个10 cm网格，宽轴（2.01 m）细分为21个网格，砂岩层中间的裂缝单元网格宽为1 cm，被设置在模型左边的中间部分，其他20个为10 cm宽网格。这2个模型的每个网格初始矿物组分相同，由20%钾长石、20%钠长石、34%石英、1%高岭石和25%孔隙度组成，裂缝单元网格是100%孔隙度。使用Geochemists Workbench软件进行了不同化学反应条件下的耦合长石溶解-物质（比如Al3+、SiO2（aq））传输-次生矿物（高岭石和石英）沉淀整个过程的数值模拟实验研究。在合适的条件下，均质地球化学系统从流体注入区到排出区可划分为溶解区域、传输区域和沉淀区域。在溶解区域内，钾长石、钠长石、石英和高岭石的饱和度指数小于1；
在传输区域内，高岭石饱和度指数大于1，而钾长石、钠长石和石英的饱和度指数小于1；
在沉淀区域内，石英和高岭石的饱和度指数大于1，而钾长石和钠长石的饱和度指数仍然小于1。

2D数值模拟研究模拟了系统内10年的岩石-流体物理化学反应，讨论了温度、矿物反应速率、流体注入流速、注入流体组分、断裂等对溶解区域、传输区域和沉淀区域分布的影响；
以断裂对溶解区域、传输区域和沉淀区域的分布影响为例，展示第10年的模拟结果（图11）。

对比模型A和模型B的模拟结果，表明断裂至少以3种方式影响物质传输和矿物沉淀：①裂缝能加速裂缝单元内流动速率，导致裂缝单元内溶质浓度低和4种矿物低饱和度状态，裂缝单元内未能形成高岭石和自生石英[图11（g）～（j）]；
②裂缝减慢了沿裂缝砂岩的流体流动速率[图11（b）]，导致高的SiO2（aq）浓度和形成砂岩中沉淀区域或传输区域[图11（g）、（h）]；
③裂缝加速了从裂缝单元末端排出进入邻近砂岩单元的流体流动速率[图11（b）]，导致邻近砂岩中低SiO2（aq）浓度、低石英和高岭石饱和度状态[图11（d）、（f）]，同时在邻近裂缝单元末端砂岩中形成溶解区域或传输区域[图11（h）、（j）]。

物理模拟和数值模拟相结合的动态研究是长石-流体相互作用研究的未来发展方向。在成岩作用演化研究的基础上，制作与真实砂岩矿物组分与结构一致的岩石样品，开展成岩物理模拟实验；
考虑模拟时间、流体性质和供液方式以及成岩压实效果等关键因素，通过扫描电镜技术定位观察流体-岩石反应前后情况，获取地质时期长石-流体相互作用的各项成岩参数，作为成岩数值模拟选取关键参数的重要依据，为数值模拟与定量研究提供实验数据；
恢复地质历史时期富长石砂岩储层中孔隙结构和孔隙空间的演化过程，从而实现成岩物理模拟与成岩数值模拟相结合的方法，提高储层成岩数值模拟结果的可靠性。

3.2 石英-流体相互作用定量模拟

石英是储层中最稳定的矿物成分之一。然而，近期关于石英溶蚀作用的报道越来越多，前人根据薄片、扫描电镜等图像资料观察石英溶蚀存在3种赋存状态，分别为石英及硅质岩屑颗粒边缘溶蚀（部分或全部）、石英次生加大边溶蚀和碳酸盐对石英及硅质岩屑颗粒的交代作用。邱隆伟等根据不同研究区的复杂储层中石英溶蚀现象，结合研究区油气成藏史、有机质成熟史和实验分析测试结果，提出具有区域局限性的、与石英溶蚀相关的地层流体条件和溶蚀机理，认为石英溶蚀作用与碱性成岩环境密切相关[86-91]；
钟大康等认为石英溶蚀作用与有机酸溶蚀或有机酸溶蚀-碱性溶蚀有关[89-91]。根据万友利等的相关报道[91-94]，初步确定石英存在3种溶蚀机理：①石英在中性或酸性条件下有机酸对SiO2的溶蚀机理，主要是有机酸中草酸、邻苯二甲酸、二元羧酸等与SiO2通过氢键、六配位螯合物（如儿荼酚）和有机硅酸酯3种形式形成有机络合物或有机螯合物来完成的[92]；
②在碱性条件下，石英颗粒表面以H4SiO4分子薄膜形式存在，因这种薄膜溶液中H4SiO4浓度高于孔隙水而向孔隙水中扩散，导致石英溶蚀作用不断进行，产生石英溶蚀孔隙[93]；
③黏土矿物和碳酸盐矿物对石英的交代溶蚀，其中黏土矿物通过局部强碱性微环境和“盐效应”可对石英颗粒产生较强的交代溶蚀[94]。石英颗粒溶蚀后形成大量粒间溶孔、粒内溶孔等次生孔隙，增加储集空间和改善储层孔隙结构，有效提高储层储集性能。

砂岩储层中石英颗粒溶蚀现象很早就引起注意，前人围绕石英溶蚀现象、溶蚀条件、溶蚀速率、溶蚀机理、溶蚀组分及其对次生孔隙贡献开展定量工作[86-108]。张思亭等从pH值、温度、离子强度和表面形态4个方面综述石英溶蚀机理的研究进展，并指出以上各因素在解决石英-水溶解动力学相应的单个参数方面非常成功，但地质条件下石英溶蚀因素是多种影响因素并存的，仅仅研究单个参数的影响无法真正了解矿物溶解动力学机理[99]。陈修等开展不同条件（温度、pH值）下石英溶蚀物理模拟实验，以大牛地气田为例，根据石英矿物溶解的扫描电镜形貌特征、石英质量的损失和反应液中SiO2含量增加，总结了石英的溶解条件和溶解特征（图12）[100-101]；
再结合图像分析和X射线衍射分析测试手段，认为在石英颗粒的碱性溶解作用下粒间溶蚀孔、扩大孔等次生孔隙平均增孔贡献达6%[101]。

3.3 多矿物-流体相互作用定量模拟

多矿物-流体相互作用定量模拟是借助一种涉及模块化结构、允许模块独立发展、允许模块选择性重新配置来产生特殊任务模拟器实现的。该模拟器是通过一个正演模拟方法来实现的，每个时间步长内在几个系统属性的改变速率（如矿物溶解/沉淀、孔隙度变化、流体压力变化、沉降作用和温度变化速率）内重复循环评价，实现一个稳定解的优化。流体-岩石相互作用模拟器已经将流体-岩石相互作用过程模块化[109-111]，模型可预测和模拟沉积物中矿物蚀变、孔隙度和渗透率等属性参数的变化。

Park等考虑成岩体中多矿物-流体相互作用、物质转移和结构动态模拟[111]。CIRF.B模拟平台是由美国印第安纳大学计算地球动力学实验室研发的流体-岩石化学相互作用的模块化软件平台，模拟器WRIS. TEQ是CIRF. B模拟平台的一个特殊程序集，考虑了动力学和热力学条件下多矿物-流体相互作用机制、受对流和扩散控制的物质转移、流体-岩石相互作用对沉积物结构和组分的演化影响，能模拟沉积物复杂矿物组成及其成岩蚀变过程。模拟器WRIS.TEQ将流体-岩石相互作用、物质转移与沉积物结构和组分演化相结合，采用复合介质方法研究受水-岩相互作用控制的多矿物组合沉积物的孔隙度和孔隙结构的调整改造，进一步描述多矿物的几何变量。以沉积物成岩作用中扩散传质的模拟结果为例（图11），建立了从上到下由页岩、砂岩A、泥沙和砂岩B组成的4层差异组分和厚度组成的模型。模型中包含石英、钾长石、白云母、高岭石、钠长石、钙长石和方解石7种成岩矿物，不同沉积层间组分和结构差异造成地质时期广泛成岩蚀变；
模拟起始深度为1 500 m，以120 m·Ma-1恒定沉淀速率，给定地温梯度32 ℃·km-1，相当于以3.84 ℃·Ma-1速率增加沉积物温度。图13展示了溶质溶度、孔隙度变化率、矿物体积分数、矿物饱和度变化率剖面差异分布。模拟结果表明：地质时期缺乏流体流动情况下，不平衡矿物组分能导致矿物溶蚀/沉淀，造成礦物组合结构改变，溶质浓度剖面指示跨沉积层存在化学梯度差；
沉积物边界的矿物化模式比中部更显著，沉积层组分差异导致溶质流动和局部非均质性富集，流体-岩石相互作用过程能创造出地质时期在几十米范围内发生物质转移的条件；
缓慢但持续的扩散传质变得重要，而对流传质能产生沉积组分和结构的局部蚀变。

3.4 多相多組分流体-岩石相互作用定量模拟

多相多组分流体-岩石作用定量模拟的理论基础是能量守恒、液相和气相组分及平衡的矿物相的质量作用定律、组分和矿物的动力学速率方程等。考虑了涉及气体、液体和固体的扩散和流动系统，可以基于物质运移过程来刻画。液相组分中的溶质和矿物间相互反应由局部平衡控制或动力学速率控制，气相也可能参与化学反应；
在液相、气相和固相中可容纳任意数量的化学组分；
同时，也可用多相多组分流体-岩石相互作用定量模拟来研究和评估地质系统中耦合的动态地球化学、微生物和物理过程等各种过程对系统行为的影响[112]。多相多组分流体-岩石相互作用定量模拟内部核心模拟算法经历了从线性分配系数、静态地球化学模拟、反应路径模型到多相多组分流体-岩石相互作用定量模拟方法的发展，考虑温度、压力、流体、pH值和Eh值条件下的热-物理-化学-生物过程，能够处理包括多相流、热传递、裂缝介质、高度非均质性多孔介质中的多组分反应[112-115]。

Valocchi 等围绕地质环境空间场变化特征[116-117]、多相流、热传输、裂隙介质中的多组分反应[118-121]、高度非均质多孔介质中流动和反应[122]、多孔介质中反应溶质运移的控制方程[123-125]等方面进行研究。TOUGHREACT模型可应用在一维、二维和三维具有物理化学非均质性孔隙裂缝介质中溶质运移、多相流体、热量传输、水-岩-气化学反应的耦合模拟过程[113-115]，研究储层矿物差异性分布条件的多阶段多相多组分流体-岩石相互作用定量模拟。李凤昱等运用TOUGHREACT模型研究鄂尔多斯盆地伊陕斜坡内CO2参与成岩过程中所发生的水-岩反应，认为CO2-水-岩作用过程中含钙矿物含量的增加有利于储层致密化[126]。Wolf等研究了注入CO2、不纯卤水与储层岩石组分的化学相互作用和矿物蚀变的空间分布（图14）[127]。在盖层-砂岩KW-页岩-砂岩A模型中，采用CO2和SO2共同连续注入，连续模拟10年时间，SO2是以气相运输到先前并未受到影响的网格，溶解在卤水中直到达到热动力学溶解度限制；
铁白云石溶蚀释放Fe2+和Mg2+，初始离子溶质浓度增加，导致富含Fe2+的快速反应矿物相（如菱铁矿、黄铁矿、针钛矿）集中沉淀，富含Mg2+的绿泥石和伊利石矿物仅仅可缓慢反应沉淀；
在中间页岩层最底部方解石溶蚀，铁白云石溶蚀释放的Ca2+直接形成硬石膏沉淀。剖面中孔隙度变化的空间分布主要受注入SO2影响，由于铁白云石中Ca2+与CO2-3体积比是1～2，硬石膏的沉淀量少于铁白云石溶解量，砂岩层中孔隙度增加与铁白云石向硬石膏转化有关。在孔隙度变化基础上，根据孔隙度-渗透率关系的Verma-Pruess模型评价渗透率。图14给出了现今/初始渗透率比值，在砂岩A中半径距离小50 m范围内，渗透率增加达到30%。

4 今后需要加强研究的问题

流体-岩石相互作用研究在中国陆相含油气盆地具有广阔的应用前景，今后需要加强以下5个方面地质问题的研究：①层序地层格架/沉积相带框架下不同成岩体内的流体-岩石相互作用研究，涉及成岩体内的矿物溶蚀/沉淀及其相应的孔隙结构和孔隙空间重新分配问题；
②陆相断陷盆地内与深大断裂、断裂输导有关的流体-岩石相互作用研究，涉及成岩体内成储、成藏和成矿等问题；
③煤系地层背景下致密储层中有机酸流体-岩石相互作用研究，涉及有机酸和CO2酸性水条件下矿物溶解、沉淀等成岩演化问题；
④咸化湖盆储集层中流体-岩石相互作用研究，解决烃类转化认识和储集层成因机制不明确问题；
⑤中、新生界碎屑岩风化壳内流体-岩石相互作用研究，涉及风化淋滤带内形成有利的储集空间分布问题。

5 结 语

（1）提出了成岩体系域、成岩体系、成岩相和成岩亚相多尺度成岩体划分方案，从多尺度成岩体、热力学和动力学、流体-岩石相互作用机制3个方面阐述了流体-岩石相互作用成因机制，论述了成岩体系域、成岩体系/成岩相和成岩亚相等多尺度成岩体的流体-岩石相互作用。

（2）流体-岩石相互作用定量模拟是一项定量揭示流体矿产形成过程的急需发展的技术。流体-岩石相互作用研究是在温压场、化学场、应力场、水动力场等空间场基础上，分析成岩体内化学热力学和动力学条件，研究成岩体内多阶段流体-岩石相互作用，揭示复杂储层的储集空间和孔隙结构的成因机制以及流体矿产富集规律。

（3）今后应重点加强层序地层格架/沉积相带框架下不同尺度成岩体内的流体-岩石相互作用研究，与深大断裂、断裂输导有关的流体-岩石相互作用研究，致密储层流体-岩石相互作用研究，以及其他各种特殊储层流体-岩石相互作用研究等。

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